Utilize a palavra reservada let para armazenar esse valor
var query =
from inf in contexto.ItemsNotaFiscal
where inf.Faixa.Album.Artista.Nome == "Led Zeppelin"
group inf by inf.Faixa.Album into agrupado
let valorTotal = agrupado.Sum(a => a.PrecoUnitario * a.Quantidade)
orderby valorTotal descending
select new
{
Album = agrupado.Key.Titulo,
Valor = valorTotal,
NumeroVendas = agrupado.Count()
};