Para resolver o problema, devemos colocar nos labels a informação de qual linha ele pertence, através da propriedade Grid.Row:
<Grid>
<Grid.RowDefinitions>
<RowDefinition/>
<RowDefinition/>
<RowDefinition/>
</Grid.RowDefinitions>
<Label Text="Brasil" Grid.Row="0" />
<Label Text="Argentina" Grid.Row="1" />
<Label Text="Uruguai" Grid.Row="2" />
</Grid>