Olá RonaldTudo bem?

Verificando o código acredito que o erro esteja na identação do if em diante, que coloca ela fora do bloco do while, acredito que o código que queria escrever é o seguinte:

print("*******************************")
print("Bem vindo ao jogo de advinhação!")
print("*******************************")
numero_secreto = 42
total_de_tentativas = 3
rodada = 1

while (rodada <= total_de_tentativas):
    print("Tentativa {} de {}".format(rodada, total_de_tentativas))
    chute_str = input("Digite o seu número:")
    print("Você digitou", chute_str)
    chute = int(chute_str)

    acertou= chute == numero_secreto
    maior  = chute > numero_secreto
    menor  = chute < numero_secreto

    if(acertou):
        print("Você Acertou!Parabéns!")
    else:
        if(maior):
            print("Você errou! O seu chute foi maior doque o número secreto!")
        elif(menor):
            print("Você errou! O seu chute foi menor doque o número secreto!")

            rodada = rodada + 1

            print("Fim de jogo")

Neste caso os espaços no inicio da linha colocam o IF e o ELSE para serem executados dentro do loop WHILE.

Olá Ronald, sua dúvida foi esclarecida?

Boa tarde Daniel e Rafael...Muito obrigado! Tudo resolvido e muito bem esclarecido! Descobri neste erro como a identação é importante. Não tinha noção do quanto. Muito obrigado mesmo, pela disponibilidade e rapidez com o qual me responderam!

Oi Ronald, tudo bem?

Como seu problema foi solucionado, estou fechando o tópico, ok?

Qualquer coisa não hesite em abrir outro :)