Onde está o erro?

Olá.

Primeiro, para fazer comparações, coloque "==" na estrutura if. Fica assim: if(loginCadastrado == loginInformado && senhaInformada == senhaCadastrada)

Segundo: nessa mesma estrutura, adicione "tentativaAtual = maximoTentativas;", após o alert, assim, caso o login e senha estiverem corretos, a estrutura while irá ser interrompida.

Depois, mude a segunda estrutura else para logo em seguida do fim da estrutura if, colocando ele dentro da outra estrutura else , ficando assim:

        if(loginCadastrado == loginInformado && senhaInformada == senhaCadastrada) {

            alert("Você acertou. Bem vindo ao programa.");
            tentativaAtual = maximoTentativas;
        }  else {

            if(tentativaAtual == 3) {

                alert("Número máximo de tentativas ultrapassado.");
            } else {

                alert("Tente novamente.");
            }
        }

Por último, mude de lugar o "tentativaAtual = tentativaAtual + 1;", colocando ele para dentro da estrutura while

Compare o seu com a versão corrigida abaixo caso tenha ficado alguma dúvida e não esqueça que você também pode ver o que está errado usando o console do navegador. Caso tenha mais alguma dúvida, estou á disposição. Espero ter ajudado!

<meta charset ="UTF-8">

<script>

    function pulaLinha() {

        document.write("<br>");

    }

    function mostra (frase) {

        document.write(frase);
        pulaLinha();

    }

    var loginCadastrado = "alura";
    var senhaCadastrada = "alura321";


    var maximoTentativas = 3;
    var tentativaAtual = 1;

    while(tentativaAtual <= maximoTentativas) {

        var loginInformado = prompt("Informe seu login");
        var senhaInformada = prompt("Informe sua senha");

        if(loginCadastrado == loginInformado && senhaInformada == senhaCadastrada) {

            alert("Você acertou. Bem vindo ao programa.");
            tentativaAtual = maximoTentativas;
        }  else {

            if(tentativaAtual == 3) {

                alert("Número máximo de tentativas ultrapassado.");
            } else {

                alert("Tente novamente.");
            }
        }

        tentativaAtual = tentativaAtual + 1;
    }

</script>