Ola! Basta corrigir a identação do codigo a partir do if.
print("***************")
print("Seja bem vindo!")
print("***************")
numero_secreto = 42
total_de_tentativas = 3
rodada = 1
while(rodada <= total_de_tentativas):
print("Tentativa", rodada, "de", total_de_tentativas)
chute_str = input("Digite seu chute:")
print("Você digiou", chute_str)
chute = int (chute_str)
acertou = numero_secreto == chute
maior = chute > numero_secreto
menor = chute < numero_secreto
if(acertou):
print("Acertou")
else:
if(maior):
print("Você errou! O seu chute foi maior que o número secreto.")
elif(menor):
print("Você errou! O seu chute foi menor que o número secreto.")
rodada = rodada + 1
print("FIM DE JOGO!")