Formatação do Portfólio só funcionou com float

Olá Rafael tudo bem?

Poderia postar todo seu projeto no github, por gentileza, para podermos analisar.

Primeiro ponto, o link esta fechando antes do figure. Segundo ponto , o inline-block esta sendo aplicado ao figure, só que esse figure não tem nenhum outro figure do lado.

Terceiro ponto, figure tem o comportamento de bloco, cada figure se dispõe um embaixo do outro.

Se você tivesse outro figure com a mesma classe dentro do mesmo href funcionaria.

<a href="http://www.uol.com.br" >

                        <figure class="projetos-relevantes">                        
                            <img src="imgs/portfolio/uol.png">
                            <figcaption>
                                Uol.com.br: reformulação de design e     implementação de HTML, CSS e JavaScript
                            </figcaption>

                    </figure>
      <figure class="projetos-relevantes">
                            <img src="imgs/portfolio/uol.png">
                            <figcaption>
                                Uol.com.br: reformulação de design e     implementação de HTML, CSS e JavaScript
                            </figcaption>

                    </figure>
    </a>
                </li>

O float tem um comportamento totalmente diferente do display, pois ele tira o elemento que contem o float do fluxo tradicional, traz o elemento seguinte seja qual for para seu lugar, possibilitando que o elemento do float possa ficar ao lado esquerdo ou direito do elemento que o substituiu no fluxo.

Traduzindo, quando você colocou float left no <figure> você subiu o próximo <li> e colocou o figure para flutuar a esquerda do <li>, Isso fez você ter uma figura flutuando ao lado de uma lista que continuou se comportando como lista. ( um <li> embaixo de outro<li>)