Boas Otávio! Tudo bem?
É possível sim!
o resultado da função value_counts() é sempre uma Série do pandas, dessa forma, podemos ordená-lo de diversas formas, tanto usando as funções sort_index() como sort_values().
Nesse caso, para ordenar como você deseja, basta salvar o resultado da  value_counts() numa variável e realizar um sort_index() nela. Demonstro abaixo.
Obs: os valores estão diferentes pois não tenho acesso a mesma base que você usou, então criei uma. 
resultado = df['Número de Quartos'].value_counts()
se observarmos essa variável ela é:
De 5 à 6 Quartos    106
De 3 à 4 Quartos    105
0 Quartos           103
De 1 à 2 Quartos    101
De 2 à 3 Quartos     85
e agora podemos usar o sort_index()
resultado.sort_index()
que resulta:
0 Quartos           103
De 1 à 2 Quartos    101
De 2 à 3 Quartos     85
De 3 à 4 Quartos    105
De 5 à 6 Quartos    106
Se preferir, pode fazer ambas operações na mesma linha, dessa forma:
resultado = df['Número de Quartos'].value_counts().sort_index()
 que obtém o mesmo resultado desejado:
0 Quartos           103
De 1 à 2 Quartos    101
De 2 à 3 Quartos     85
De 3 à 4 Quartos    105
De 5 à 6 Quartos    106
Espero ter ajudado e bons estudos!!